

光催化二氧化碳还原反应(CO2RR)通过多个质子-电子转移步骤进行,其效率受自旋相关效应的显著影响(图 7)。101-104 关键反应中间体(*CO2⁻、*COOH、*CO 等)具有不同的自旋构型,因此催化剂表面载流子的自旋极化对电子注入效率和产物选择性至关重要。105-107 CO2RR 过程可以理解为三个自旋相关阶段的序列。108-110 首先,单线态 CO2 分子吸附在催化剂表面并接受自旋极化电子,形成顺磁性 *CO2⁻ 中间体。自旋选择性电子注入有助于克服自旋禁阻跃迁,从而促进 CO2 活化并降低反应势垒。其次,在随后的质子-电子转移步骤中,自旋守恒决定了反应动力学。任何自旋翻转跃迁都会破坏系统的自旋连续性,并显著抑制反应速率,这解释了非自旋极化系统中电荷利用率有限的原因。最后,在 C-C 偶联阶段,*CO 自由基之间的反平行自旋配对有利于 *OCCO 中间体的形成和 C2 产物(例如 C2H4、C2H6)的生成,而平行自旋排列则倾向于生成 C1 产物(例如 CH4、CH3OH)。怎么画这个图
描述你想生成的图片信息,如:画面里有什么风格/元素/色彩
Shift+回车 = 换行
AI可能会犯错误或不完全遵循,请谨慎使用。
同款 0
评论 0